L'attivazione della ferrovia permise ai centri di Adrano, Bronte, Maletto, Randazzo e Linguaglossa di potersi affrancare da un atavico isolamento che durava ormai da secoli. Edmondo De Amicis vi compì un viaggio all'inizio del XX secolo di cui rimane il racconto nell'opera «Ricordi di un viaggio in Sicilia». Il 30 maggio 1911 viaggiarono sulla linea i Reali d'Italia, Vittorio Emanuele III ed Elena del Montenegro. 

Nel 1937, in periodo di autarchia vennero acquistate, e messe in servizio, 6 automotrici Fiat del tipo ALn 56, chiamate littorine, di fabbricazione nazionale e caratterizzate da economicità e bassi costi di esercizio oltre che da una velocità commerciale decisamente più elevata che dimezzò i tempi di percorrenza. La littorina, che andò a sostituire le prime vaporiere della fine del XIX secolo, segnerà particolarmente la storia della ferrovia, tanto che il trenino della Circumetnea viene ancora chiamato dalla gente del luogo 'a Litturina. 

L'immediato dopoguerra vede la Circumetnea seriamente danneggiata dalla guerra appena cessata. Il passaggio del fronte a sud e a nord dell'Etna ha coinvolto duramente mezzi ed impianti. Le difficoltà gravi spingono il Ministero a revocare la concessione alla società e ad istituire dal 1947 la Gestione commissariale governativa. Vengono acquistate ulteriori automotrici diesel monomotore Ranieri a 2 assi usate, e 2 a carrelli; negli anni'70 finalmente arrivano 13 macchine nuove diesel-elettriche di costruzione Fiat Ferroviaria-Officine Meccaniche della Stanga che segnano la definitiva scomparsa dei servizi a vapore. Negli anni'80 ulteriore acquisto di 4 automotrici usate in esubero dalle Ferrovie Calabro Lucane e 5 RALn 60 della dismessa Ferrovia Castelvetrano-Porto Empedocle delle FS. L'ultimo arrivo di rotabili nuovi è del 1991 con le 5 ADe 21-25 costruite dalla ITIN di Catania. 

Il tracciato ha subito delle interruzioni e delle modifiche dovute alle colate laviche nel 1911, nel 1923 (eruzione di Linguaglossa), nel 1928 (eruzione di Mascali) e nel 1981 (eruzione di Randazzo). 

Il tratto iniziale, da Catania Porto a Catania Corso Italia, è stato interrotto all'inizio degli anni novanta per consentire l'impiantazione del cantiere di Piazza Galatea, punto di inizio dell'interramento per la trasformazione in metropolitana. Di conseguenza fino al 1999 Corso Italia munita di un paraurti terminale, di un marciapiede e di biglietteria adiacente è divenuta il punto di origine dei treni. Il tratto parzialmente interrato, da Porto a Borgo, è stato inaugurato nel 1999 divenendo la prima metropolitana vera e propria della Sicilia; contestualmente è stato posto fuori servizio il binario di superficie tra Corso Italia e Borgo e negli anni successivi smantellato definitivamente. 

Nel 1988 fu presentato un progetto che prevedeva il doppio binario e l'elettrificazione della tratto Catania Borgo - Paternò e l'ammodernamento del seguente tratto fino ad Adrano. Nel 2000 il Ministero dei Trasporti ha finanziato con oltre 80 milioni di Euro il progetto ma l'opera di ammodernamento è stata avviata solo nel 2005, ed è ancora in corso. Il «Piano d'interventi prioritari» del Ministero delle Infrastrutture (redatto a fine 2006) prevedeva un ammodernamento a rete metropolitana sino ad Adrano, l'aggiunta di una tratta Catania-aeroporto, l'ammodernamento delle tratte Adrano-Riposto e Nesima-Misterbianco destinando un iniziale finanziamento di 90 M€ su un totale previsto di 540 M€.

Dopo quasi un ventennio dall'ultimo acquisto di rotabili nuovi è stata aggiudicata nel 2010 alla RSI Italia la commessa per la costruzione di 8 nuove unità binate diesel-elettriche munite di ogni comfort che dovrebbero essere consegnate nel 2012.